After een korte en undistinguished tijd in het leger, waar hij bevriend met een andere muzikant genaamd Billy Cox, Jimi verplaatst naar Clarksville, Tennessee, waar hij een band. Meteen vanaf het begin de kleurrijke Jimi Hendrix persoonlijkheid werd gezien door het publiek met Hendrix leren om de gitaar met zijn tanden spelen in navolging van andere gitaristen uit die tijd. Na een heel harde tijd proberen om een leven in New York te maken, Jimi werd een deel van de Isley Brothers band en begon tournee, waar hij uiteindelijk werd ingehuurd als lid van Little Richard's steun group.
Meanwhile Chas Chandler, de bassist van The Animals was op zoek te stoppen uitvoeren en uitgegroeid tot een ondernemer. Hij had een lied genaamd "Hey Joe" gehoord en was vastbesloten om een kunstenaar om het op te nemen vinden. Hij luisterde naar Jimi Hendrix spelen en besloot hij kunstenaar had gevonden. Chandler geholpen Jimi verhuizing naar Londen en vond twee Engels muzikanten, bassist Noel Redding en drummer Mitch Mitchell te vormen The Jimi Hendrix Experience.
Het was rond deze tijd dat Jimi begon te krijgen opgemerkt door beroemde Britse musici als Cream, The Who, The Beatles en The Rolling Stones. "Hey Joe" werd de eerste single The Jimi Hendrix Experience in 1966. Zij volgden dit met Hendrix composities "Stone vrij "," Purple Haze "en" The Wind Cries Mary ". De onstuitbare showman in Jimi Hendrix kwam naar buiten en in brand gestoken zijn gitaar tijdens een stint als onderdeel van de afscheidstournee van The Walker Brothers maart 1967.
In mei van hetzelfde jaar de Jimi Hendrix Experience hun eerste LP "Are You Experienced" die ingezoomd naar de top van de hitlijsten, maar moest zich tevreden stellen met de nummer twee plek achter "Sgt. Peppers Lonely Hearts Club Band" The Beatles "te zijn. In juni 1967 verscheen Jimi in het Monterey Pop Festival los te laten voor het eerst op de muziekliefhebbers van Amerika. Zijn over d